关键词： 霾   逆温   能见度   PM2.5   相对湿度   风  

摘要： 利用高空和地面气象观测资料,对北京地区2016年12月16-21日出现的持续性霾天气过程进行分析,重点就霾过程前期昌平站与周围站点的气象要素与PM2.5的关系进行对比分析.结果表明:高空环流形势平直,低层风力较小,无明显冷空气,边界层扩散条件较差等共同导致了此次霾天气的发生;持续受低压系统控制和较小的地面风速以及PM2.5浓度稳定上升和相对湿度增大,是本次持续性霾天气过程产生和维持的重要原因;相对湿度和PM2.5浓度是直接影响能见度的两个关键因子,但PM2.5浓度对能见度的作用要强于相对湿度,是影响能见度变化的主要因子.与相对周边站点对比发现,霾前期昌平站能见度较好的原因为:相对湿度较小,并处于弱偏北风中,加之昌平处于北京西北部特殊的地理位置,地形作用使得污染物主要集中在西部北部沿山一带,而霾严重区域与地面辐合线相对应,沿辐合线污染物持续积累,程度最重.

关键词： 霾污染   大气边界层   气溶胶   辐射强迫   反馈机制   阈值效应  

摘要： 城市霾污染过程主要受颗粒物理化过程、大气边界层结构及其相互作用影响。大气边界层结构在一定程度上决定和影响着大气污染物在边界层内的扩散、传输和累积。已有研究发现，边界层气象条件与霾污染过程具有显著相关作用，而气溶胶直接辐射效应对边界层结构具有重要影响。论文基于北京城区精细边界层结构演变特征探测，结合颗粒物污染特征和气溶胶光学辐射特性观测和反演，系统分析了霾污染过程与大气边界层热动力过程的相互关系，分析了大气边界层动热力结构差异对大气霾污染演变的影响，揭示了北京城市典型霾污染过程中气溶胶与边界层反馈机制，发现了气溶胶辐射强迫影响边界层结构阈值效应。具体结果如下:　　采用高精度微波辐射计和多普勒测风激光雷达系统探测获取了高分辨率精细化边界层结构。微波辐射计温度和相对湿度廓线探测在低层大气（～300 m以下）精度高。温度探测偏差范围～-1-0 ℃，相对湿度偏差范围～-6％-6％。与探空观测相比，微波辐射计在大气边界层（～2000m以下）探测偏差最小;温度探测偏差范围～-2-0℃，水汽密度和相对湿度探测偏差范围分别为～-0.5-0 g m-3和～-10-0％。多普勒测风激光雷达水平风速探测在大气低层（～300 m以下）最大偏差不超过1 m s-1，在边界层～1200m以下偏差范围～-0.5-0m s-1。综合对比实验表明，在低层大气（～300 m以下）和大气边界层内（～1000-2000m以下），论文采用的微波辐射计和多普勒测风激光雷达探测精度较高，具有很高的可靠性。　　北京秋冬霾污染过程存在气溶胶-边界层反馈机制。系统观测表明，北京城区秋冬季高浓度PM2.5、PM10主要来源于人为气溶胶的贡献，主控气溶胶消光特性与大小;人为细粒子浓度越高，散射性越强，会导致更强的气溶胶辐射强迫。结合大气边界层结构要素的同步高精度探测，论文揭示了北京城市典型霾污染大气边界层物理过程及气溶胶-边界层反馈。第一个阶段为传输阶段，PM2.5、PM10、气溶胶光学厚度(AOD)和大气湿度随持续的南风(风速～5m s-1)迅速上升。第二阶段为累积阶段，受南风输送和高气溶胶负荷与气象因子相互作用的共同影响。下一阶段为重污染阶段，弱风或静风条件下（风速～0-2m s-1），污染物和水汽的外来输送消失，气象因子与高气溶胶负荷之间不断相互作用造成了持续的高颗粒物浓度（PM2.5达～125 μg m-3;AOD达～1.38）。上述两个阶段的相互作用被认为是反馈效应。已存在的气溶胶层的显著辐射强迫促进了接地逆温(0-0.3 km)和脱地逆温(～0.7-1.5 km)的形成，逆温强度～1-2℃ 100m-1。相反，随着逆温的存在，水汽和颗粒物累积，高湿度环境（水汽密度增加至～6-8 gm-3）有利于气溶胶物理化学反应的产生，进一步增加大气颗粒物浓度。正是气溶胶与边界层之间的反馈作用使大气霾污染得以持续。最后阶段为消散阶段，干洁强北风（风速～5-15m s-1）打破边界层高湿度（水汽密度降低至0-2 g m-3）、强逆温过程（逆温消散），终止气溶胶与边界层的反馈过程，结束了空气污染事件。　　大气边界层热力结构对颗粒物污染持续爆发或快速消散具有关键影响。北京典型霾污染过程可分为持续和非持续霾污染过程。在污染前两天内，两类污染过程与边界层结构演变特征相似;而在污染后两天内，一类污染过程表现为污染的持续和爆发，PM2.5在白天维持～120 μg m-3并午夜增加至～150 μg m-3而爆发，另一类表现为污染的迅速消散，PM2.5在几个小时迅速降低至～20 μg m-3而快速消散。在相同的排放情景下，大气边界层动热力结构的差异导致了污染演变呈现持续和非持续。强劲北风（风速～10-15 m s-1）使得之前形成的稳定结构消散，气溶胶-边界层反馈机制被打破，稳定大气层结逐渐发展为对流或中性层结（虚位温梯度为负值，即(a)θv/(a)z＜=0），颗粒物和水汽快速扩散。弱风条件下的静稳天气使得逆温结构得以维持（0-0.3 km为接地逆温，～0.5-1.0 km为脱地逆温），气溶胶-边界层反馈机制继续作用使边界层继续稳定(假相当位温梯度((a)θse/(a)z)为正值和湍流动能(TKE)很小），颗粒物浓度继续增加并爆发。具有正(a)θse/(a)z值(～1-2℃ 100m-1)且弱大气湍流动能TKE(～0-0.5 m2 s-2)的极稳定大气层结是霾污染持续爆发的前提，也是气溶胶-边界层反馈机制得以维持并使污染持续的关键。　　大气颗粒物污染气溶胶辐射强迫对边界层结构影响具有阈值效应。长期探测结果表明，气溶胶辐射强迫对边界层热力过程的能量扰动|SFC-ATM|（SFC:为气溶胶对地表辐射强迫，负值;ATM:为气溶胶对大气辐射强迫，正值）与PM2.5浓度之间存在显著正线性关系，PM2.5浓度越高，气

关键词： 霾污染   东亚冬季风   遥相关   预测  

摘要： 长三角遭受严重霾污染的危害,对社会造成重大影响。本文运用统计学方法讨论12月和1月长三角地区的霾特征,分析相关的大气环流和局地气象条件异常,并和华北地区做对比。最后,改进模式预测的气象要素,进而预测长三角地区的霾日数。主要结论如下:（1）长三角北部的霾更严重,霾年际变率大的地域与平均态上霾严重的区域一致。从背景场来看,12月长三角北部地区呈现弱下沉运动;长三角位于风向的转折区;温度均值在零度以上;南部降水量比北部大,与相对湿度分布一致。1月长三角北部的下沉运动有所减弱;相对湿度相对于上个月有所增加;近地面的温度依然呈现上冷下暖的分布,但温度差在减少;行星边界层高度比起上一月略有升高;降水比起上月有所增加,和本月相对湿度的增加变化一致。（2）12月长三角的霾主要受斯堪的纳维亚遥相关型的影响,而1月该模态的影响在减弱。12月和1月不利气象条件分别限制了长三角地区霾的垂直和水平扩散。1月比起上月,局地下沉运动对应的降水异常和长三角地区霾之间的反相关关系更稳定。两个月的东亚季风对长三角地区霾总体是负贡献,但控制力较弱。对比之下,12月华北的霾主要受东大西洋/西俄罗斯遥相关型的影响,而1月环流模态的影响在减弱。影响华北地区12月和1月霾的局地条件比较类似,且只有1月异常上升运动对应的降水异常对霾日数呈现正贡献。（3）对来自美国第二代气候预测系统模式中的气象要素进行订正,这些气象要素能够显著影响长三角地区霾的扩散条件,订正因子采用模式中预测良好的海温和模式中预测的气象因子,订正后的气象因子与观测值的相关系数表现良好。运用改进后的反气旋、南北温差、降水指数对长三角12月（1月）霾日数进行拟合,发现使用订正指数的模型要优于使用非订正指数的模型,它们与观测的霾日数的相关系数分别为0.66和0.63（0.70和0.66）,证明基于订正后的气象指数对长三角地区霾日数的预测能力有所改进。

关键词： 霾污染   PM2.5   蛋白质   空气总微生物   微生物群落  

摘要： 霾污染已经成为我国广泛关注的大气污染问题之一。大气气溶胶上的生物组分(生物气溶胶)作为大气气溶胶的重要组成部分,可以广泛参与大气物理与化学过程,其存在为从大气微生物学角度诠释霾的形成提供了全新的可能与视角。因而,探究霾污染过程中大气生物气溶胶的响应及演化特征,不仅可以评估其健康效应,而且对全面深入认识灰霾空气污染的形成与来源,以及制定相应的污染防治措施均具有重要意义。然而目前对霾污染时期生物气溶胶的特征还知之甚少。本文基于长周期与高时间分辨率采样模式,系统地分析了霾污染时期大气PM上的大分子蛋白类与细胞类生物气溶胶的响应与演化特征,探究了大气PM上微生物组分与大气化学组分的相互作用关系。主要结果如下所示:(1)西安市冬季PM上蛋白质浓度水平显著高于秋季的浓度水平(P<0.05)。西安市秋冬季PM上蛋白质浓度水平在11月份显著增长,与霾污染的爆发时期相一致。霾污染时期大气气溶胶上的蛋白质水平显著高于非霾时期。相较其他城市,作为西北内陆城市的西安市霾污染时期大气蛋白质的来源更加复杂与广泛。相比较非霾时期,霾污染时期生物质源对大气PM上蛋白质组分的影响作用减弱,而人为源的影响作用更加显著。霾污染时期且叠加单一西北方向远距离气团输入条件时,大气PM上检测到较高浓度水平的蛋白质。PM浓度水平,大气湿度,NO和O对秋冬季大气蛋白质组分变化的贡献较大,这四种主要的影响因子对蛋白质浓度变化的解释率达到68.1%。霾污染时期不同高度上PM上蛋白质浓度水平无显著性差异,且无明显一致的垂直分布规律,混合层高度对大气PM蛋白质组分的垂直分布特征具有重要影响。(2)空气总微生物(TAMs)浓度呈现显著的季节分布模式,秋冬季浓度较高,春夏季浓度较低。霾天空气总微生物浓度显著高于非霾天。重要地,空气中总微生物浓度与空气质量的变化并不总是保持线性一致,随着空气污染程度的加剧,空气总微生物呈现出先上升后下降的趋势,其浓度峰值出现在中等污染等级。降雪对于空气中总微生物具有去除效应,然而这种去除效应作用时间相对短暂。(3)霾污染过程中,空气细菌群落结构与组成的显著变化主要出现在霾污染的中前期,尤其是霾污染的爆发期。在霾污染的中后期,空气细菌群落逐渐趋于稳定。特别地,霾污染过程中空气细菌群落结构与组成的改变一定程度上滞后于空气污染的变化。随着霾污染的爆发以及霾过程的发展,在主要的细菌属中,机会致病菌的相对丰度逐渐增加,来自沙尘源细菌的比例逐渐减小。霾污染过程对空气真菌群落的影响相对温和,但是这种影响持续的时间更长,真菌群落特征的变化持续了整个霾污染时期。霾污染过程中真菌群落结构的组成更加复杂,在整个霾发展过程中,无具有明显主导地位的真菌属,且未出现显著的真菌群落变化规律。在霾污染过程中,细菌群落结构与组成没有显著的昼夜差异。少量的真菌属的分布具有昼夜差异性,且这些真菌属的相对丰度峰值主要集中于夜晚采样时段。(4)大气PM上的氨氧化古菌(AOA)的数浓度在霾与非霾转化阶段与PM浓度变化相一致,在整个霾污染过程中,大气AOA数浓度具有升高的趋势。在AOA的群落结构与组成中,Nitrososphaera占据绝对的主导地位。霾污染过程中,PM浓度激增时,Nitrososphaera相对丰度呈现短暂的下降,然而在整个霾污染过程中,Nitrososphaera相对丰度同样具有上升的趋势。总体上,AOA的q PCR定量分析与高通量测序分析结果均表明霾污染有利于大气中AOA的生存。(5)霾污染过程中细菌属内相互作用复杂,没有明显的中心细菌属。真菌属内的相互作用较弱且主要以共同出现模式(co-occurrence)为主。中心真菌属中包含的致病真菌的相对丰度在霾污染时期显著上升,且其相对丰度的峰值与PM浓度峰值出现时段相一致。霾污染过程中细菌和真菌属间的相互作用较弱。扬尘源离子组分和PM酸度对细菌和真菌群落的影响作用最为显著。

关键词： 霾污染   厄尔尼诺-南方涛动   印度洋偶极子   气象要素   气候变化  

摘要： 随着中国经济发展和城市化进程的不断加快,伴随而来的空气污染已成为社会和各级政府亟待解决的关键问题。其中,霾污染事件会直接导致区域环境空气质量下降,造成针对生态系统的恶劣影响,甚至威胁人类健康及生命财产安全。广东,作为中国的经济强省,曾经历大规模的区域工业化和城市化,目前在其人口密度不断扩大的同时也正面临着空气质量日益恶化的挑战。本文讨论了广东霾污染与气象气候因子之间的关系,并定量其对广东霾污染的贡献;其次,分析了厄尔尼诺-南方涛动(ENSO)和印度洋偶极子(IOD)的联合作用对广东霾污染的影响,本研究主要结论如下:(1)1973-2018年广东年平均能见度总体呈下降趋势;1973年至2007能见度持续下降,自2007年后能见度开始回升。从季节尺度上看,广东能见度峰值出现在夏季,其后依次是秋季、春季和冬季,其与大气稳定指数的季节变化特征一致。冬季霾日的平均相对湿度明显高于清洁日的相对湿度,而冬季清洁日的风速则大于霾日的风速。(2)大气污染物排放趋势并不能完全解释广东霾污染的变化趋势,利用“最优逐步线性回归”方法,可得出气象气候因子对PM2.5浓度贡献约为14%。全球暖化和大气污染物排放是霾日长期趋势的重要驱动因素;而在年际时间尺度上,ENSO和IOD则起到关键作用。(3)正相位IOD(pIOD)和El Ni?o同时发生年份与PM2.5异常偏低年份相吻合,当两者共同发生时,西北太平洋西北侧出现异常反气旋,导致异常上升气流,主导风向为西南风,相对湿度增大,其促进丰沛的水汽向广东地区输送,湿沉降作用增强,减缓广东霾污染。(4)基于CART算法和决策树回归模型识别出影响广东冬季PM2.5浓度的气候因子,并证实广东PM2.5浓度受到排放、东太平洋/北太平洋涛动、ENSO、北大西洋涛动、东大西洋、东大西洋-西俄罗斯遥相关型、西太平洋、北极海冰、IOD和太平洋年代际变率气候因子共同影响。于广东地区而言,预测模型性能的理想程度从好到差分别为:CART决策树回归>随机森林>多元线性回归。

关键词： 气溶胶-化学-辐射-边界层反馈   边界层高度   质量快速增长   消光  

摘要： 尽管已有很多对我国雾霾形成机制的研究,但仍然令人困惑的是以高浓度颗粒物为代表的雾霾事件往往会在相对干净的时期之后的几个小时内快速形成。研究表明,雾霾污染是由大尺度的气象参数变化诱发的,并由本地污染排放和气溶胶-辐射-边界层的反馈所加强。然而,现在仍然缺乏关于反馈过程中关于大量气溶胶质量累积的详细化学过程和驱动因素的了解。本研究基于北京化工大学气溶胶与雾霾实验室观测站获取的实时在线气溶胶数浓度分布、气溶胶质量浓度和化学成分、高氧化态有机分子（HOMs）与白天边界层高度的高质量观测,结合米散射模型,定量分析了气溶胶化学成分以及粒径分布对消光的贡献,探讨了气溶胶消光的粒度分布和化学成分随着混合层高度变化。结果表明:（1）当边界层高度从高到低（分别对应于相对清洁和污染的条件）变化时,气溶胶质量浓度和硝酸盐含量显著增加。干粒子直径在300 nm～700 nm的颗粒,尤其是气溶胶中的硝酸铵和液态水,对冬季霾期间的能见度下降有很大影响。（2）气溶胶成分对边界层高度的依赖性表明,在低边界层高度条件下,硝酸铵和气溶胶含水量增加最多,这可能进一步触发了大气中硫酸盐和有机气溶胶的非均相反应。其结果是形成了更多的硫酸盐、硝酸盐和水溶性有机物,从而增强了气溶胶的吸水性和消光能力。本研究的结果有助于更详细地了解气溶胶-化学-辐射-边界层反馈机制和气溶胶质量快速增长和重霾污染事件形成的原因。

关键词： PM2.5   灰霾污染   蛋白类组分   水溶性无机离子   二元羧酸  

摘要： 近年来,西安市的经济高速发展,已成功跻身于“新一线”城市行列。随之而来的大气污染问题,尤其是冬季灰霾污染成为困扰西安市可持续发展的“顽疾”。目前,针对西安冬季灰霾期间PM中化学组分的研究已有很多,但对其生物组分的认识还十分不足,而且研究大多集中于长时间尺度的采样,而气溶胶中的各种物质无时无刻不发生着物理化学反应。因此,对PM样品进行高分辨率采样,有助于更好地探究颗粒物中各组分的形成与转化机制。本研究于2019年12月至2020年1月期间对西安市区冬季典型空气污染过程的PM样品进行高分辨率采样,以PM中的蛋白类组分、水溶性无机离子和二元羧酸为研究对象,对不同类型污染物在冬季灰霾天的浓度特征与短期连续变化规律进行探究,得到的主要结论如下:(1)冬季灰霾污染期间,西安市区PM中蛋白类组分的平均浓度为5.587μg/m,相较于国内其他地区处于较高水平;蛋白质浓度呈现出显著的短期连续变化特征,由于人类活动的影响与光化学反应,在夜晚蛋白质的浓度高于白天。(2)水溶性无机离子的浓度也呈现出短期连续变化特征,NO与SO为浓度最高的水溶性无机离子,NO与SO浓度的比值平均值为1.47,表明移动源对PM浓度的贡献更高;PM的浓度升高的同时,NO与SO浓度的比值也快速上升,移动源比固定源对PM浓度变化的影响更高。(3)乙二酸(C2)为PM中浓度最高的二元羧酸,平均浓度为1671.88 ng/m,同样相较于国内其他地区处于较高水平。随着灰霾天PM的浓度不断升高,污染程度不断加剧,乙二酸的浓度整体呈现不断上升的趋势;C3/C4的比值也在不断升高,气溶胶的氧化程度加深;在高湿度的情况下,C3/C4的比值增加,气溶胶的氧化程度增加。(4)蛋白质的浓度与K呈显著的正相关,说明西安市气溶胶中的蛋白质来源与生物质燃烧有关;与NO与SO的浓度也呈现显著的正相关,表明蛋白类组分可能与NO与SO的生成有关联;蛋白质的浓度与相对湿度也成显著的正相关(p<0.01),高湿度下,蛋白质更容易吸湿增长。(5)蛋白类组分与其他化学组分的相关性分析结果表明,蛋白质具有良好的吸湿性,当空气中湿度较大时,以蛋白质等大分子为核心吸附空气中的水蒸气及易溶于水的气态污染物(O、SO、NO以及挥发性有机物等)形成的气溶胶发生吸湿增长及非均相反应,加速SO与NO的生成,而富含SO的酸性气溶胶中有机物更容易发生氧化生成二元羧酸类物质。

关键词： 汾渭平原   灰霾污染   人为排放   气候气象条件  

摘要： 过去几年,尽管在汾渭平原地区采取了诸多污染防控措施,但灰霾污染问题依旧十分严重。本研究使用相关分析、合成分析等方法,首先对汾渭平原冬季灰霾污染的时空分布特征进行了分析,然后从气候气象角度入手探究了灰霾污染增加的原因,不仅阐述了气候气象因子的影响机制,也定量了气候气象因子的相对贡献,最后基于调整后的最优子集模型(AOSM)利用气候因子对汾渭平原冬季霾日数进行了有效预测。结果表明:(1)从长期变化上看,汾渭平原1984–2017年冬季灰霾污染总体呈上升趋势,尤其在2000年以后变得愈发严重。人为排放量与PM浓度和霾日数的呈现不同的变化趋势,尤其在2013年后,人为排放量不断减少,而PM浓度和霾日数却不断上升,这可能是由气候气象条件所导致的。(2)与汾渭平原区域清洁日相比,在区域灰霾日期间近地面温度、相对湿度显著增加,海平面气压、垂直速度和地表风速显著降低,这些变化为汾渭平原地区污染物的形成和积累提供了动力和热力作用。此外,在年际变化上,欧亚遥相关处于负相位时期一方面会导致西伯利亚高压和阿留申低压的变化,另一方面也会使得汾渭平原850 h Pa风速和边界层高度降低以及对流层底部相对湿度升高,从而影响到能见度。(3)根据最佳匹配模型可知气候气象条件在1984–2016年冬季期间对汾渭平原灰霾污染的平均最小贡献(CON)为24.3%,在2010年后,气候气象条件的调节作用显著增加(CON=55.8%),差异性分析表明这是由海平面气压和地表风速的显著降低以及500 h Pa的位势高度和地表温度的显著增加所致。(4)在预测方面,整个冬季预测模型的解释方差R和平均绝对误差MAE分别为88%和3.54天,对于冬季四个月份霾日数的预测,模型的R均高于71%,MAE均低于1.83天,说明都具有良好的拟合效果。2018年的独立预测结果显示,月份模型的整体预测偏差比整个冬季模型少5天。此外,循环独立检验的结果则表明所有预测模型均具有出色的稳定性,证明由AOSM选择的气候预测因子确实会对汾渭平原的灰霾污染造成影响。

关键词： 河南省   霾污染   细颗粒物   二次无机气溶胶   硝酸盐   硫酸盐   生成机理  

摘要： 我国秋冬季频繁爆发以大气细颗粒物(PM)为首要污染物的霾污染过程,对空气质量和居民健康造成不利影响。二次无机气溶胶中硫酸根(SO)、硝酸根(NO)和铵根(NH)离子(简称SNA)是PM2.5的重要组分,主要来自气态前体物的化学转化。硝酸根生成主要来自气相反应和水解反应,硫酸根生成主要来自多种液相反应。然而,受气态前体物、气象条件、大气氧化剂、颗粒物p H值等多种因素的影响,SNA生成的主控路径尚不明确,并且缺乏城市和农村点位的对比研究。此外,粒径是影响SNA生成的重要参数,然而目前对不同粒径范围内SNA生成路径的认识仍旧不足。河南省北部是我国PM污染的高值区,霾污染过程中富含高浓度的气态前体物。因此,识别此地区SNA生成路径及影响因素,对污染管控有重要意义。本文利用高时间分辨率的仪器在河南省北部两个城市点位和三个农村点位开展综合观测,结合热力学模型和反应速率公式,对比研究城市和农村点位霾污染过程中PM组分特征、颗粒物p H值、SNA生成路径及影响因素,并探讨液滴模态下SNA生成机制。主要研究内容与结论如下:(1)PM的化学组分特征研究表明,SNA是PM中占比最高的组分(53%～63%),以NO为主(24%～32%),其次为SO(13%～17%)。霾污染过程中SNA的占比明显上升,重污染时段可达67%。相较于城市点位,农村点位PM中有机碳的占比更高。此外,在静稳、高湿的天气条件下,城市点位PM中SNA的占比高于农村点位。(2)结合观测数据和ISORROPIA-II热力学模型计算颗粒物p H值,结果表明PM的p H值在4.5～5.2之间,农村点位的p H值略高于城市点位。敏感性分析表明p H值会随着阳离子浓度的上升而增大,随着阴离子浓度、温度和湿度的上升而减小。大气氨是影响颗粒物p H值的主要因子,当总氨(NH+NH)与其它阳离子浓度之和能完全中和阴离子时,各点位颗粒物p H值均接近3。五个点位大气均呈富氨条件,因此多余氨的存在是造成河南省北部地区PM呈中度酸性的主要原因。此外,农村点位大气中多余氨浓度高于城市点位,进而驱使农村点位颗粒物p H值的升高。(3)硝酸根生成的主要路径为白天的气相反应和夜间的NO水解反应。气相反应的主要影响因素为大气中羟基自由基的浓度。霾污染过程中O对羟基自由基生成的贡献下降,而HONO的贡献增大。水解反应的主要影响因素为O和气溶胶含水量。在高湿、高气溶胶含水量和高NO浓度条件下,水解反应对郑州城市点位硝酸根生成的影响大于新乡农村点位。硫酸根生成的主要路径是液相反应,郑州城市点位和新乡农村点位液相硫酸根生成速率最高的路径分别是过渡金属催化和HO氧化反应。在高湿、低p H值的条件下,液相反应对郑州城市点位硫酸根生成的影响高于新乡农村点位。大气氨的气-粒分配系数与颗粒物p H值呈负相关关系,并且NH的存在能促进SNA浓度的上升。(4)颗粒物化学组分的粒径分布特征表明,SNA主要富集在液滴模态,主导粒径位于0.65～2.1μm范围内。分析液滴模态中SNA生成发现,高表面积浓度为HNO的吸附和凝结提供充足的载体,有利于气相反应生成硝酸根;高浓度的气溶胶含水量也有利于NO水解反应生成硝酸根;高浓度的气溶胶含水量、高表面积浓度和低p H值能促进HO氧化和过渡金属催化反应生成硫酸根。此外,液滴模态的颗粒物呈中度酸性,有利于气态NH向颗粒态NH的转化。综上,本研究在掌握河南省北部大气颗粒物的化学组分特征及其演变趋势的基础上,阐明了SNA生成对霾污染过程的重要作用,进一步明确了气相反应、水解反应和液相反应是SNA生成的主控路径,并揭示了气溶胶含水量、颗粒物p H值和氧化剂浓度是导致城市和农村点位SNA生成路径存在差异的重要影响因素,为河南省空气质量的持续改善提供科学支撑。

关键词： 工业生产   工业灰霾   DEA模型   排放效率测算   生产治理相统一  

摘要： 自1978年改革开放以来,中国三次产业经历了重大变革与发展,其中工业发展最为突出。目前中国能源消耗量已经居世界第二,由化石能源消耗产生的SO、NO、PM等污染物造成了严重的工业灰霾污染,工业灰霾治理已经成为新时代经济绿色发展中的重要课题。本文以发展绿色工业经济为主要落脚点,通过分析经济发展与工业发展关系,指出工业灰霾的预防与治理是发展绿色工业经济的重点,从而引出为更好平衡经济发展与工业灰霾污染,构建有效的工业灰霾排放效率测算模型的必要性。本文对中国当前的大气污染状况、灰霾形成因素、灰霾不良影响进行了分析,在当前灰霾排放效率测算的理论基础上,从自然因素与空气质量状况的相关性角度分析了自然因素对工业灰霾排放效率测算的必要性,引入自然条件研究因素作为投入分析指标,以修正工业灰霾排放效率测算中的投入、产出指标,并构建了生产与治理相统一的DEA模型来测算工业灰霾的排放效率。而后本文选择2009-2017年的相关数据作为本文模型的相关指标进行实证分析,重点研究我国各地区不同时间段的工业灰霾排放效率,并基于当前中国各地区的工业灰霾测算效率为中国在工业灰霾的预防和治理上提供了相关参考意见。本文首先结合环境科学学科知识探究灰霾的组成,将影响灰霾排放的因素主要分为经济增长因素、工业化水平因素、人口因素因素,并重点分析工业化水平对灰霾形成的影响,指出灰霾对环境、气候、人民健康带来的不利影响,进一步印证灰霾治理对于人民、环境、国际具有重大意义。而后本文介绍基于DEA的效率测算模型,并指出DEA作为效率测算模型的优势。通过对现有工业灰霾排放效率测算方法的分析,指出当前基于DEA的工业灰霾排放效率测算的不足,如研究因素缺乏针对性、以“先污染后治理”为核心背景的二阶段DEA方法不符合我国新时代生态文明建设的指导思想。以此提出基于针对性研究因素的“工业生产和染治理统一”的工业灰霾排放效率的测算模型。本文选取经济生产、环境治理、自然投入等相关指标为投入指标,同时将产出指标分为期望产出指标和非期望产出指标,构建“工业生产和污染治理统一”的工业灰霾排放效率的测算模型。基于2009年、2013年、2017年中国的各地区的指标数据评估我国各地区的灰霾排放效率,以反映各地区工业企业或部门生产过程中创造的价值与污染排放之间的关系。经分析发现2009年、2013年、2017年我国各地区的工业灰霾排放效率相差较大,沿海地区和高原省份的工业灰霾排放效率综合较高,而工业欠发达或污染严重地区工业灰霾综合排放效率综合较低,且随着经济发展和环境治理的同步进行,我国各区域的工业灰霾排放效率逐渐趋同。最后根据本文研究结果为工业灰霾效率测算、制定平衡经济发展与工业灰霾污染策略、合理分配各地区灰霾治理项目投资等提出了针对性建议。