关键词： 霾污染   挥发性有机物(VOCs)   特征比值法   源解析   二次有机气溶胶(SOA)  

摘要： 基于西安市霾污染时段(2022年12月29日-2023年1月13日)在线连续观测数据,分析了两个污染过程(污染过程Ⅰ:2022年12月29日-2023年1月6日;污染过程Ⅱ:2023年1月7日-1月13日)VOCs特征及日变化;利用特征比值法和正交矩阵因子分解法(PMF)解析了霾污染期间VOCs来源;通过气溶胶生成系数法(FAC)估算了二次有机气溶胶(SOA)生成潜势。结果表明:污染过程Ⅰ和Ⅱ的体积分数分别为(113.10±29.46)×10^(-9)、(95.23±21.40)×10^(-9),含氧有机物和烷烃二者占比70%以上。与清洁天相比,芳香烃的增幅最大,含氧有机物增长值最大,炔烃类减少,说明气团老化严重,积累效应明显。过程Ⅱ烷烃下降,反映了启动重污染天气预警减排效果明显。日变化呈夜高昼低,9时左右有个小高峰特征;特征比值法分析得出VOCs中的苯和甲苯来源于溶剂使用源,PMF模型源解析结果显示VOCs主要来机动车排放源(20.54%)、外部传输源(19.02%)、餐饮源(13.99%)、工业溶剂源(10.72%)、工业过程源(35.72%);通过估算SOA生成潜势,得出芳香烃中的苯系物(BTEX)和萘为SOA污染的主要物质。

关键词： ISORROPIA   Ⅱ模型   颗粒物酸度   水溶性离子   氨气  

摘要： 基于北京秋冬季重霾污染时期细颗粒物化学组分和气态前体物的小时观测数据,通过ISORROPIA II模型模拟颗粒物酸度,并利用敏感性分析方法研究颗粒物酸度的驱动因子。结果表明:2017~2019年秋冬季,北京3次重霾污染事件颗粒物pH的平均值分别为4.52±0.52、5.19±0.28和5.03±0.79;从清洁阶段到中度污染阶段和从中度污染阶段到重度污染阶段,颗粒物pH平均值分别下降0.72~1.07和0.3~1.03,即随着污染的加重,颗粒物pH呈现下降趋势;颗粒物pH对化学组分变化的响应不同,主要受TNHx[总铵(气态氨+颗粒态铵盐)]和SO_(4)^(2−)影响,受环境温度和湿度变化的影响有限;颗粒物pH对TNHx的敏感性依次高于SO_(4)^(2−)高于NO_(3)^(−),且高的TNHx水平会降低颗粒物pH对SO_(4)^(2−)(TNHx>47μg/m^(3))和NO_(3)^(−)(TNHx>30~40μg/m^(3))的敏感性;北京重霾污染时期,大气处于富氨状态,抬升颗粒物pH至4以上;在重霾污染事件中,颗粒物pH及变化的幅度与总铵水平和颗粒物pH对SO_(4)^(2−)、NO_(3)^(−)的敏感性有关,这为厘清二次气溶胶生成机制提供有效参考。

关键词： 沿海地区   沙尘   霾   消光系数   退偏比   边界层风场  

摘要： 为研究青岛沿海地区沙尘和霾污染过程中气溶胶的垂直分布特征,以2021年1月12—15日一次典型沙尘回流-霾污染过程为研究对象,利用气溶胶垂直观测、边界层风场结构和近地面观测资料,分析污染过程生消演变,以及气溶胶消光系数、退偏比垂直分布及边界层风场对气溶胶垂直分布特征的影响.结果表明:总体上,本次污染过程污染强度较大,持续时间较长,污染前期(12—14日中午)主要为沙尘污染影响,并呈现回流传输特征,污染后期(14日中午—15日)叠加了霾污染.结合污染演变,此次污染过程可分为6个阶段:沙尘前(Ⅰ)、沙尘期(Ⅱ)、沙尘缓解期(Ⅲ)、沙尘回流期(Ⅳ)、霾累积期(Ⅴ)及污染清除期(Ⅵ).污染过程期间,ρ(PM_(10))和ρ(PM_(2.5))的均值分别为(168±55)和(63±24)μg·m^(-3),ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))均值为0.40±0.15.ρ(PM_(10))超过150μg·m^(-3)的时长共计51 h,占总时长的53%,ρ(PM_(2.5))超过75μg·m^(-3)的时长为17h,占总时长的18%.沙尘污染为主的阶段Ⅱ与阶段Ⅳ,ρ(PM_(10))均值分别为237和187μg·m^(-3),ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))均值分别为0.25和0.31,霾污染为主的阶段V和阶段Ⅵ,ρ(PM_(2.5))均值分别为74和72μg·m^(-3),ρ(PM_(2.5))/ρ(PM_(10))均值分别为0.56和0.54.沙尘污染为主的阶段气溶胶垂向上呈明显分层结构,尤其是阶段Ⅱ和阶段Ⅳ,沙尘气溶胶主要集中分布在2.5 km内,以污染边界层高度(PBLH)为界有两层明显的沙尘气溶胶层,其中,PBLH内沙尘气溶胶消光系数均值为0.50 km^(-1),退偏比均值为0.19,而PBLH外沙尘气溶胶消光系数均值下降为0.34 km^(-1),退偏比均值则保持不变;霾污染为主阶段中污染物主要集中在PBLH内,其气溶胶消光系数均值为0.52 km^(-1),退偏比均值为0.09;沙尘气溶胶退偏比明显高于霾污染气溶胶退偏比.气溶胶垂直分布变化与边界层水平风和垂直风演变时间节点基本一致.污染前期边界层内水平风速小、且风向转换较为频繁,湍流发展较弱,大气层结较为稳定,使得随冷空气输送至青岛地区的沙尘污染不能及时扩散和有效清除从而长时间维持,污染后期受暖湿气流影响,相对湿度增大,使得细颗粒物污染累积,直至15日冷锋过境,污染过程结束.

关键词： 霾污染   激光雷达   卫星观测   济南   联合观测  

摘要： 近年来,中国经济快速发展、人民物质生活愈发丰富的同时,空气污染等环境问题也愈发突出。中国的中东部地区,尤其是冬季经常出现由气溶胶造成的持续性、大规模空气污染。这不仅对空气环境质量和交通造成影响,同时也对人体健康造成了严重危害。而济南作为其中的代表城市,针对其污染原因和过程的研究相对较少,且缺乏垂直污染特征的相关研究。 大气探测激光雷达具有高时空分辨率、高精度以及全天候观测的优点,已经广泛应用于大气环境监测研究等领域,可为研究气溶胶的大气分布状况及其物理特征提供精准数据。但是由于能量需求高,大部分情况下激光雷达处于地基定点观测状态,因此无法很好的反映区域性状况,而卫星遥感观测具有视域广、观测连续的特点,则可以与地基激光雷达的数据进行相互补充,来实现和形成更全面的研究与认识。 因此,本研究主要基于地基和卫星的气溶胶观测数据,对中国济南地区的灰霾污染特征、形成原因和形成过程进行了全面综合研究,有助于促进区域气候变化的研究,来为地方政府打赢“蓝天保卫战”、预防和控制中国东部灰霾污染区域空气污染提供相应的参考。本文的主要研究工作为: （1）首先,基于地基监测站点颗粒污染物浓度的时间变化特征将霾污染事件划分为三次事件,并结合CO、SO等气体污染物的浓度变化以及温度、湿度、风速、压强等气象条件的变化特征,对灰霾污染事件的整体特征和发展进行了综合分析。然后通过地基偏振米散射微脉冲激光雷达和探空数据,对灰霾污染事件的大气颗粒物和气象因素等参数垂直特征进行了相关分析。研究发现与灰霾污染事件1相比,事件2持续时间更长,PM每小时峰值为250 ug/m,这主要是由济南本地和周边排放的污染物混合造成的。灰霾污染事件3时间较短,与事件2的变化趋势相似,但事件产生后消散迅速。并且发现风速较低、逆温层稳定、相对湿度较高等不利天气因素也有助于污染积累和灰霾污染事件的形成。此外,重要的光化学过程也影响灰霾污染的形成。 （2）通过HYSPLIT后向轨迹模型、CALIPSO卫星、MODIS数据、CHAP的PM、PM和TAP的PM化学组分数据集,来模拟分析灰霾污染事件期间污染物随大气气团的扩散轨迹以追溯来源,并获取灰霾污染事件期间的气溶胶亚型和区域污染情况,来进一步加深讨论与分析。通过对济南地区灰霾污染事件的特征和形成过程的综合分析研究,发现灰霾污染主要是由本地污染和周边污染传输复合以及稳定气象条件共同加剧的结果。研究结果揭示了济南地区灰霾污染的形成机理和垂直特征。

关键词： 细颗粒物PM_(2.5)   水溶性无机离子   二次转化   来源解析   区域传输.  

摘要： 为研究南京细颗粒物PM_(2.5)中水溶性无机离子的污染特征、来源及其潜在源区贡献,本文于2015年12月—2016年4月采集PM_(2.5)样品,并测定了8种水溶性无机离子(SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)、NH_(4)^(+)、Cl-、K^(+)、Mg^(2+)、Ca^(2+)、Na^(+))的浓度,运用正定矩阵因子(PMF)源解析探究PM_(2.5)来源,结合后向轨迹模型(HYSPLIT)、潜在源区分析法(PSCF)和浓度权重轨迹分析法(CWT),确定了相应组分的潜在污染源区域,并对污染贡献进行定量计算.结果显示,在不同污染水平下,SO_(4)^(2-)、NO_(3)^(-)和NH_(4)^(+)(SNA)均为PM_(2.5)的主要成分,在高相对湿度(RH>50%)和低温(T<8℃)的条件有利于提高二次无机气溶胶的生成速率.PMF源解析发现二次转化源的贡献最显著,其次是扬尘源、生物质燃烧源和海洋源.SNA的潜在源区分布类似,但的CWT峰值超过24μg·m^(−3),且CWT高值区范围较大,这进一步表明在观测期间汽车尾气排放和燃料燃烧是主要的潜在来源.

关键词： PM_(2.5)污染   污染特征   环流异常  

摘要： 利用1979—2019年ERA5的再分析资料,以及2015—2019年中国环境监测总站全国城市空气质量实时发布平台下载的逐日PM_(2.5)浓度资料,研究了吉林省PM_(2.5)污染的特征和大气环流异常对吉林省PM_(2.5)污染的影响。结果表明,2015—2019年长春市的PM_(2.5)污染日基本呈逐渐下降的趋势,季节变化趋势表现为冬季PM_(2.5)污染重而夏季污染轻的特征。2015—2019年吉林省出现了12次较严重的区域性PM_(2.5)污染天气,污染的空间分布以长春市污染最为严重,周边地区向东西两侧逐渐减轻。吉林省出现区域性PM_(2.5)污染的大尺度环流形势表现为500 hPa高度距平场呈EU型(欧亚型)的负向,乌拉尔山高压脊减弱,东亚大槽填塞,高空环流变得平直,同时200 hPa副热带西风急流减弱。物理量场表现为对流层低层逆温层增强,湿度增加,边界层高度降低和偏南风影响。地面气温偏高的程度、偏南风的强度是造成严重污染事件的主要原因,边界层高度可能不是导致重度污染的主要原因。

关键词： 激光雷达   微波辐射计   Mie散射   输送   沉降  

摘要： 污染物区域间输送是大气环境研究的重点和难点。利用2012―2015年间浙江省污染程度较高的霾天气过程激光雷达观测数据,根据Mie散射理论和Fernald反演方法计算污染物垂直浓度,开展了高影响霾天气区域间污染物输送沉降特征定量研究。结果表明:(1)浙江省高影响霾天气多发生于高压前部转高压控制的情况,高压前部利于外来污染物输入,而高压控制利于本地污染物累积;(2)不同过程及同一过程不同时刻外来污染物输送高度、质量浓度、结构组成都不相同,污染物集中输送高度一般介于4.5~7.5km之间,输入最大质量浓度一般介于450~1200μg·m^(-3)之间,输入污染物中粗颗粒物居多,污染物类型主要包括沙尘和城市污染物;(3)个例分析表明,输入污染物仅有25%~35%沉降到近地面,重力和气温下降是影响沉降的重要原因,其中重力对粗颗粒物沉降作用更大,而气温下降对细颗粒物作用更大。

关键词： 二次无机离子   污染特征   二次转化   霾污染   长株潭城市群  

摘要： 二次无机离子是大气PM_(2.5)的主要组分,其对城市霾污染的驱动作用愈发明显.目前长株潭城市群秋冬季PM_(2.5)污染形势依旧严峻,但该区域的二次转化对冬季霾污染过程以及秋冬季SNA差异特征的影响尚不明晰.2020年11月和2021年1月在长株潭城市群4个典型站点进行PM_(2.5)连续采样,并定量分析了SO_(4)^(2-)、NO^-3和NH^+4等组分.结果显示,秋季和冬季PM_(2.5)中ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO^(-)_(3))、ρ(NH^^(+)_(4))平均值(μg·m^(-3))分别为(5.2±2.5)、(7.9±4.8)、(4.1±2.2)和(7.2±4.2)、(17.1±10.5)、(7.8±5.2).在冬季霾污染过程中,ρ(SO_(4)^(2-))、ρ(NO^^(-)_(3))和ρ(NH^(+)_(4))(SNA)的增量约占PM_(2.5)浓度增量的72.7%,其中ρ(NO^-3)占41.2%,因此霾污染形成主要由NO^-3生成所驱动.在霾污染过程的“污染阶段”,较高的气溶胶含水量(AWC)促使SNA快速二次转化,同时不利气象条件导致污染物的本地累积,在“消散阶段”,硫氧化率(SOR)和氮氧化率(NOR)值仍较高,PM_(2.5)浓度的降低并不是由于SNA的二次转化减弱,而是一次排放的削减以及利好气象条件的形成;长株潭城市群冬季较高的AWC浓度、pH值以及较低的温度是导致ρ(NO^(-)_(3))/ρ(PM_(2.5))值、NOR高于秋季的主要原因,同时在高AWC浓度条件下区域NO^(-)_(3)的生成主要以非均相反应为主.而受气溶胶pH值与生成速率影响,H2O2液相氧化SO_(2)是长株潭城市群秋冬季SO_(4)^(2-)的主要生成途径,冬季较高的AWC浓度也使得SOR高于秋季.

关键词： 细颗粒物   污染成因   气象条件   大气化学与天气预测模式   应急管控   连云港  

摘要： 针对2022年1月5—14日连云港发生的细颗粒物(PM_(2.5))连续污染事件(PM_(2.5)超标共计5 d),基于常规空气质量参数、气象要素、颗粒物组分参数等数据资料,系统分析了污染期间PM_(2.5)时空变化特征及污染成因,结合大气化学与天气预测模式(WRF-Chem)和敏感性试验方法,定量评估了应急减排措施对连云港各区县PM_(2.5)浓度的影响。结果表明,5 d超标日中有3 d为轻度污染,2 d为中度污染,全市PM_(2.5)浓度呈现先上升后下降的趋势。不利的气象条件(静稳、小风、高湿)、本地排放(机动车尾气、工业工艺源)和二次生成共同导致了PM_(2.5)污染的发生。实施黄色预警管控后,ρ(PM_(2.5))平均值下降了4.6μg/m^(3),降幅为5.2%,其中东海县和灌云县ρ(PM_(2.5))的降幅最大,分别为6.1%和8.3%,同时污染天ρ(PM_(2.5))峰值平均下降了9.4μg/m^(3)(6.0%)。通过PM_(2.5)过程分析方法发现,应急减排导致人为排放、化学过程和背景浓度对近地面ρ(PM_(2.5))正贡献的减少量要显著大于垂直混合、区域输送和对流过程负贡献的增加量。

关键词： 武汉市   霾   水溶性离子   来源解析   潜在源区  

摘要： 本文利用气体组分及大气气溶胶在线监测系统(MARGA ADI 2080)观测武汉市2018年1月9—26日大气气溶胶中的8种水溶性离子(NH_(4)^(+)、NO_(3)^(-)、SO_(4)^(2-)、Cl^(-)、K^(+)、Ca^(2+)、Na^(+)和Mg^(2+)),结合气象要素数据,使用主成分分析(PCA)、正定矩阵因子分析法(PMF)、HYSPLIT后向轨迹模式、潜在源区贡献(PSCF)和浓度权重轨迹(CWT),对霾污染过程中水溶性离子进行了全面的来源解析,探究了霾不同阶段下来源差异和空间分布特征。结果表明:(1)本次霾污染中的8种水溶性离子和4种污染气体,PCA解析出的源和占比分别为二次源和燃煤源的混合源(41.28%)、工业排放和土壤扬尘混合源(27.73%)和机动车排放源(9.63%),PMF解析出的源和占比分别为燃煤与土壤扬尘混合源(18.57%)、机动车排放源(20.74%)、二次源(18.30%)、光化学污染源(22.24%)和燃煤源(20.15%)。(2)霾在不同阶段下水溶性离子和4种污染气体的来源存在差异,在清洁天和霾消散阶段,光化学的贡献最高,占比分别为31.42%和36.07%;在霾发生阶段燃煤与土壤扬尘源的贡献最高,其贡献为40.94%;在霾发展阶段,最大的控制源为二次源,贡献占比为37.51%。(3)此次武汉市霾污染中PM_(2.5)浓度和NH_(4)^(+)、NO_(3)^(-)和SO_(4)^(2-)的潜在源区为皖豫鄂三省和赣湘鄂三省交界处。霾污染中PM_(2.5)的主要影响范围是武汉市南部和北部省份,NO_(3)^(-)、NH_(4)^(+)和SO_(4)^(2-)的主要影响区域为武汉市东北方向的城市、湖南省和江西省。