关键词： 钛硅介孔分子筛   合成   光催化   环氧化反应  

摘要： 基于国内外固体催化剂的研究成果,主要研究钛硅有序介孔分子筛催化材料。首先介绍了钛硅有序介孔分子筛材料的合成机理,然后综述了Ti-MCM-41、Ti-SBA-15两类重要的有序介孔分子筛合成及其在光催化、环氧反应以及其它方面的应用研究,最后结合现状对钛硅有序介孔分子筛材料的发展进行了展望。

关键词： 介孔泡沫硅   锡(Ⅱ)离子   差分脉冲溶出伏安法   修饰电极  

摘要： 实验利用介孔泡沫硅(MCF)具有较大孔径、大的比表面积、高吸附性能的特点,以壳聚糖为粘接剂,将MCF成功修饰到玻碳电极上,制备了MCF/Chit/GC电极。使用差分脉冲溶出伏安技术,研究了锡(Ⅱ)在该电极上的溶出伏安特性。实验结果表明:MCF的存在,改变了常规平面电极对锡离子检测不灵敏的状况。利用锡(Ⅱ)浓度与其峰电流之间的线性关系,以MCF/Chit/GC为工作电极,可实现浓度范围为6.25～43.75μmol/L的锡(Ⅱ)的测定。

关键词： 介孔硅   苯胺蓝   吸附   脱色  

摘要： 以十六烷基三甲基溴化铵、正硅酸乙酯为原料制备出一种介孔硅材料,并将材料以吸附法用于苯胺蓝溶液脱色。通过透射电子显微镜、N_2吸附-脱附分析对介孔硅材料进行了表征,结果表明实验成功制备出具有有序介孔结构的纳米硅材料。介孔硅材料以吸附法进行脱色试验,探讨苯胺蓝吸附条件结果显示:苯胺蓝初始浓度为2.0×10^(-3)mmol·L^(-1)、溶液pH值为3.0、温度为20℃、介孔硅材料用量为10.0 mg、搅拌时间为30 min时吸附效果可达到最佳,吸附率为95.1%。

关键词： 锂离子电池   Si有序介孔组织   镁热还原反应   Mg2Si中间相   微流场装配  

摘要： 以SBA-15(SiO_2)有序介孔模板为前驱体,通过镁热还原和碳包覆修饰路线,制备出二维定向组装的束捆状有序介孔覆碳纳米组织(OMP-Si/C),并细致研究了SBA-15的镁热还原过程,对OMP-Si/C复合结构进行电化学性能测试。经XRD测试分析发现:镁热还原过程中存在Mg_2Si中间相反应路径,基于此提出反应温度-时间(T-t)相转变图;DSC/TG表明,Mg相通过反应-熔化协调联动作用,在低于熔点(648℃)时熔化,且发生液/固反应。从FE-SEM观察到SBA-15柱状单元被装配成类藕根链束捆状Si有序介孔组织,并基于镁液微涡流场卷吸作用机理解释了该二维定向组装过程。所得致密纳米组织能有效抵消充放电过程中Si相的固有体积变化,从而表现出优异的循环稳定性能和倍率性能。

关键词： 给水污泥   回收   介孔材料   二氧化硅  

摘要： 为避免给水厂污泥处置不当对环境造成的危害,以及降低其处理的费用,给水污泥的资源化回收利用成为环境污染防治的焦点。通过对焙烧后的给水污泥进行碱性提取(碱浸),得到纯度较高的硅酸钠溶液,并以其为原料、应用水热合成方法,在pH=6时,制备出具有较大比表面积(1 241.2 m^2/g)及孔体积(1.2 cm^3/g)的介孔纳米SiO_2材料,从而实现对给水污泥中硅元素的回收。制备的介孔纳米SiO_2材料具有丰富的表面官能团和孔隙结构,使其在吸附分离和环境污染治理等领域有潜在的应用,预期具备较高的商业价值。

关键词： SBA-15   有序介孔硅   湿敏薄膜   QCM   湿度传感器   三维有限元  

摘要： 孔道表面具有丰富Si-OH的有序介孔氧化硅材料SBA-15薄膜修饰QCM可大幅度提升湿度传感器的灵敏度、响应速度及检测限。本文建立了基于SBA-15的QCM湿度传感器的三维有限元精确仿真模型,分析了纳米湿敏薄膜在电极上的分布状况对传感器的电学性能参数的影响,研究结果对于纳米湿敏薄膜的成膜工艺及新型QCM湿度传感器的优化设计与制造提供了重要的理论参考依据。

关键词： SBA-15   有序介孔硅   湿敏薄膜   QCM湿度传感器   三维有限元  

摘要： 本文对基于SBA-15的QCM湿度传感器进行了三维有限元精确建模与数值仿真,分析了SBA-15湿敏薄膜材料对传感器的振动模态、中心频率、电学阻抗及Q值等性能参数的影响,为纳米湿敏薄膜的成膜工艺及新型QCM湿度传感器的优化设计与制造提供了重要的理论参考依据。

关键词： 介孔材料   二氧化硅   合成   吸附   挥发性有机污染物   VOCs   再生   节能  

摘要： 挥发性有机化合物(VOCs)是天然气开采和利用的过程中排放到大气中的主要污染物,需要对其进行处理。吸附法因具有费用低、能耗低、设备灵活等优点,故在实际生产中得到了广泛的应用。然而常用的吸附剂——活性炭和硅基分子筛都存在着易堵塞、有自燃风险、再生困难等明显的缺点,致使其应用受到限制。为此,采用共组装方法合成了一种含铬有序介孔硅材料作为新型吸附剂,并利用小角X射线散射、氮气吸附/脱附、扫描电镜、透射电镜等表征手段,对该新材料的结构进行表征。进而以甲苯、苯、环己烷、乙酸乙酯作为挥发性有机物污染物目标污染物,系统地考察了其对污染物的吸附性能。研究结果表明:①当硅铬比为30时,合成的Cr SBA-15(30)具有最大的微孔孔容;②Cr SBA-15(30)对甲苯、苯、环己烷、乙酸乙酯等4种污染物的吸附性能均良好;③Cr SBA-15(30)的再生比活性炭的再生更加节约能源且操作简单。结论认为:Cr SBA-15(30)在吸附去除VOCs领域具有较为广阔的应用前景。

关键词： 钛   周期性介孔有机硅材料   水解抑制剂   环己烯环氧化   丙烯环氧化  

摘要： 环氧丙烷是重要的有机中间体,广泛应用于石油化工、医药、电子工业及高分子材料等领域。烯烃环氧化反应是制备环氧化合物的重要途径,现有的生产方法包括氯醇法、共氧化法和双氧水氧化法。高选择性易回收催化剂的开发仍然是建立高效烯烃环氧化反应体系的关键。本论文在课题组前期研究工作的基础上,进一步优化了钛掺杂苯基桥连有序介孔有机硅(Ti-PMOs)的制备条件,在环己烯环氧化指针反应中考察其催化性能和重复使用性能,继而将Ti-PMOs应用于叔丁基过氧化氢为氧源的丙烯环氧化反应体系,优化工艺条件,探寻构效关系,为丙烯环氧化新催化体系的开发提供研究积累。首先,采用一步水热合成法在酸性条件下制备出Ti-PMOs催化剂,并对其进行硅烷化改性。为了匹配钛源钛酸四丁酯(TBOT)和硅源的水解速率,考察了水解抑制剂种类和用量对Ti-PMOs催化剂结构的影响,通过FT-IR、UV-Vis、N2物理吸附等手段对催化剂进行表征。结果表明:相对于乙酰丙酮,以H2O2为水解抑制剂,且n(TBOT):n(H2O2)=0.02:12时,Ti-PMOs催化剂的活性钛含量最高。将该催化剂应用于以TBHP为氧源,烯过比为2:1的环己烯环氧化反应,在80℃下反应5h,获得了37.4%的环己烯转化率,100%的环氧环己烷选择性。其次,为探索Ti-PMOs催化剂的重复使用性能,采用溶剂洗涤、抽滤等步骤对催化剂进行了两次回收。将回收后的催化剂进行一系列表征,结果表明:经一次回收后的催化剂骨架中的活性钛流失明显,而经二次回收后其活性钛含量几乎不变。将回收的催化剂应用于环己烯环氧化指针反应中,结果为经一次和二次回收的催化剂环己烯转化率分别下降至25.9%和24.8%,环氧环己烷的选择性分别下降至97.7%和93.0%,生成少量副产物环己酮和环己二酮。最后,为进一步明确催化剂的结构特征,选用NH3-TPD、显微激光拉曼光谱对比了Ti-SBA-15、Ti-PMOs及Ti-PMOs-S(硅烷化)中钛的存在形式及其分布。同时,将上述催化剂用于以TBHP为氧源的丙烯环氧化反应中,结果表明:有机硅源的加入和硅烷化修饰有利于活性四配位钛的形成,提高了催化剂的活性。以Ti-PMOs-S为催化剂,考察了溶剂种类、反应温度、烯过比、反应时间等因素对丙烯环氧化反应的影响。结果表明:以乙腈为溶剂,烯过摩尔比为6.5:1,在120℃下反应2h时,Ti-PMOs-S催化丙烯环氧化的效果最佳,TBHP的转化率为95.8%,环氧丙烷和叔丁醇的选择性(以TBHP计)分别为78.8%和95.9%。